1936年1月28日，在一次私人宴会上，竺可桢碰上了地质学家翁文灏。翁文灏透露，浙江大学校长郭任远已经辞职，有人主张派他前往，对此，竺可桢未置可否。
2月11日，翁又登门造访，说陈布雷想提议让竺可桢出任浙大校长。竺可桢在表达了相反的意愿之后，又补充道：“若能于浙大有所补益，余亦愿竭全力以赴之”。
2月16日，陈布雷托人给竺可桢捎来口信，说蒋介石约他见面。竺可桢随即去蔡元培处请教，蔡言，最好不去浙大，但蒋不可不见，可见面时予以婉拒。
2月21日，蒋与竺可桢单独谈话，希望竺可桢能“允任”，竺可桢表示“尚须考虑”。
竺可桢如此犹豫，乃是有两方面的原因。这个时候的他尚在中央研究院气象所所长的任上，从事业上看，他不愿意放弃自己热爱的气象专业，觉得即使是“自愿牺牲于一时”，眼下内忧外患的局面也不可能让他有所作为。另一方面，他也感到“大学校长其职务之繁重十倍于研究所所长，且欲见能效非三、五年所能为事”，而自己却是一个“不善侍候部长、委员长等，且亦不屑为之”的人。
不过，竺可桢也知道在当时的情况下，“余若不为浙大谋明哲保身主义，则浙大又必陷于党部之手，而党之被人操纵已无疑义”矣，且“浙省文化近来退化殊甚，需一大学为中流砥柱”。同时，他的许多同事和学生也劝其接任，夫人张侠魂也言及如今办大学者风气不好，须有正义感者出来，才有改进之期望。竺可桢经过慎重思考和多方咨询，又再与蔡元培以及妻姊张默君等人商量，遂提出“出山”的三个条件，即“财政须源源接济；用人校长有全权，不受政党之干涉；而时间以半年为限”。这些话是当面对陈布雷讲的。在陈布雷看来，经费、人事大权不成问题，唯“不受政党干涉”，恐怕难以接受，他出尚可，唯“大学中训育方面，党部不能不有人在内”；至于“时间以半年为限”，陈布雷也说还是不提为好。蔡元培也认为半年任期过短，可延为一年，后以时间问题暂且搁置不表达成默契。
而蒋介石邀请竺可桢出任浙大校长实是出不得已。因为早在几个月前，浙大学生为了响应“一二·九”运动，12月11日就联合全杭州学生冒雪上街游行示威，并准备于21日赴南京请愿。而时任浙大校长的郭任远得知消息之后，便勾结军警于12月20日深夜入校逮捕了12个学生自治会代表，此举引起了学生公愤。12月21日，学生赴城站预备乘火车北上，被站方拒绝之后，愤而站立铁轨，以至省府秘书长黄华表出面谈判。学生整队回校后，迅即成立自治会，部分学生冲进校长公舍，郭任远从屋后逃出奔往南京。教育部随后宣布开除两名此次运动的学生领袖，这无疑于火上浇油，学生于是继续罢课，并坚决拒绝郭任远返任校长。于是，浙大校务会议推举郑晓沧为校务长，并期望教育部另行委任校长。但蒋介石认为“此风不可长”，不同意更换校长。以至于这个斗争一直持续了一个月，至1月21日，蒋介石不得不亲临浙大以平息学潮。蒋先召见学生代表，威胁复课；遭到拒绝之后，蒋又对全体学生训话“父辈给你们请来的师长，岂能无理赶走？”“如此将绳之以法。”学生毫不退让，坚持罢课。家乡学校的学生如此不给面子，让蒋介石大为光火，也使蒋意识到此举是无法挽回的，需另觅能孚众望者出任浙大校长。
其实郭任远除了对党国一片“赤诚”之外，本来就无甚能力。1933年，郭上任伊始，就在浙大推行党化教育，排挤为人正直的农学院院长许璇。郭任远以当地特产火腿，应加强改进为由，要农学院设立“火腿系”，许璇未予置理，郭任远责其抗命，许璇愤而辞职，郭任远转而委派林学家梁希继任院长，偏偏梁希与许璇是至交，观点一致，梁希也拒不接受任命，从而引起公愤，同院教授金善宝、蔡邦华等60余人，群起支援，一并离开浙大。这在当年曾成为农学界的一件大事。1935年，郭任远又擅自将中华文化教育基金董事会拨给物理系购置仪器设备的外汇专款挪作他用，以至物理系全系教师在春假时通知校长，从暑期起拒绝受聘，以示抗议，物理系多数学生也愤然离校到到其他大学就读。郭任远的作为早已让浙大民怨鼎沸，但因为郭为党国忠心可鉴，与浙省当权者相交甚好，他竟一直稳坐校长一位。此次倒郭运动之爆发，乃积愤所致，是迟早的结果。
为了缓和人心，蒋介石接受了陈布雷这位有“文胆”之称，浙江大学前身浙江高等学堂的毕业生的建议，邀请竺可桢出任浙大校长。
4月，在得到了校长独立用人权、当局不得干预的许诺后，竺可桢终于走马上任了。
这次倒郭运动在现在看来可以说是成果非凡，可谓是浙大学生在“一二·九”运动中取得的一个重大胜利，从此揭开了浙大历史新的一页。
但是在当时竺可桢其人如何，浙大师生并不是十分了了。对于竺可桢能有何许作为，浙大师生也是心存疑虑，谁知道竺可桢是不是郭任远第二？其中，三十年代就在浙大执教的大教授苏步青就是一例。对竺可桢能否把浙江大学办好苏步青是持观望态度的，因为与陈建功回国后一起到浙大共同把浙大数学系办好的约定，1927年回国后就到浙大执教的苏步青，又因为浙大校长邵裴子深夜敲门直述“你是我们的宝贝”而大受感动，放弃了返回日本的念头，继续留在浙大。
但苏步青却没想到，自己没有走人，邵裴子却先走人了。
邵裴子这位惜才如命的校长可真正称得上是浙大嫡系。身为浙大前身求是书院的高材生，又曾担任浙大前身浙江高等学校的校长，在蒋梦麟任浙大校长之时，又代理浙大校长，实际主管浙大校务。1928年，张绍忠到浙大任物理系主任，邵第一年就拨给2万多元的巨款供购买仪器设备及书刊之用，此后每年都有万元以上的设备费。苏步青萌生去意之时，邵裴子正赴南京国民党政府讨取经费。听说苏步青要离开浙大的消息后，邵裴子亲自上门挽留，并在几天以后，亲自为苏步青筹到1200块大洋，解决其燃眉之急。
然而1932年，邵裴子便被撤去职务，改由国民党中央监察委员程天放担任校长。一年不到，旋即由郭任远出任校长。可以说一任比一任糟糕，也难怪浙大师生最初对竺可桢的到任予以旁观之态。
1936年4月25日下午，正式接任浙大校长之后，竺可桢在浙大健身房发表了《大学教育之主要方针》的演讲。要求学生“致力学问”，“以身许国”，强调运用自己思想的重要，大学所施的教育，本来不是供给传授现成的知识，而重在开辟基本的途径，提示获得知识的方法，并且培养学生研究批判和反省的精神。讲话中，竺可桢认为办好一所大学，须有充分的图书和仪器，以及一定水平的校舍，尤为重要的，是要延聘一批好教授，教授是大学的灵魂，假使大学有许多教授，以研究学问为毕生事业，以作育后进为无上职责，自然会养成良好的学风，不断培养出博学笃行的学者。
这些讲话诚恳朴实，与郭任远之盛气凌人殊为不同，使得浙大师生对竺可桢开始略有好感。
在与陈布雷见面之后，竺可桢就在日记中写道：“办大学不能不有哲学中心思想，如以和平相号召……余以为大学军队化之办法在现时世界形势之下确合乎潮流，但其失在于流入军国主义，事事惟以实用为依归，不特与中国古代四海之内皆兄弟之精神不合，即与英美各国大学精神在于重个人自由，亦完全不同。”因此竺可桢决定废止军事化的管理制度，学习西方先进的教育经验，实施自由民主的办校方针，主张学术自由、思想自由、教授治教。因为蒋介石已经作出了承诺，因而竺可桢的看法竟得以实施。
撤销了由郭任远自兼处长的“军事管理处”，竺可桢另建立训育委员会，对学生之处分，须训育委员会集体讨论通过，为学校实施民主管理创造条件，这个机构，在全国乃浙大首创，后一直延续至1949年全国解放。竺可桢又成立校务委员会和各专门委员会为最高权力机构，凡重要规章制度，经费预算、聘任、晋升、招生、课程设置等重大问题，概由校务委员会和专门委员会审议决定。而校务委员和各专门委员会主任则遴选作风正派、在学校中有威望的教授担任。
“教授治校”，第一步在首先觅得一群志同道合之教授，竺可桢开始在国内外千方百计网罗人才。凡有真才实学的学者，竺可桢都要想办法请来学校执教。对于在海外留学归来有才华的学子，不问是国内哪个学校毕业，竺可桢都委以重任，如年仅28岁的谈家桢，26岁的吴征铠都被聘为教授。
而在哈佛大学、东南大学和中央气象所同学共事的许多同事和学生，均被竺可桢大力邀请至浙大办学。
出任校长初，竺可桢便多次去上海红十字会医院特护病房中看望多年的挚友，哈佛大学研究院同学、科学社同人、东南大学同事胡刚复，敦请他一起办学，竺可桢表示胡刚复不去则决不接受任命。胡刚复在参加中国科学社年会之后，就得了伤寒重症，不省人事整整一个月，在医院刚刚神志清醒过来。胡刚复见盛情难却，又得知国民党保证不以党务干预办学后，才决定接受聘请，任浙江大学文理学院院长职务，以全力共同把浙江大学办好。
因与胡适辩难“新文学”驰名一时的“学衡派”首领、哈佛大学人文主义大师白壁德的得意门生、“桐城派”嫡传、东南大学外国语系系主任梅光迪先生与竺可桢在哈佛同学，在东南大学同事，又共同创办中国科学社，也被竺可桢邀请到浙大担任外文系主任，后担任文学院院长。
农学院院长由东南大学的学生和同事吴福桢担任，史地系主任则由东南大学的学生和同事张其昀担任。
由于竺可桢的亲戚在国民党位居要职，大批东南大学的师生又到浙大担任院长、系主任，使得苏步青认为，竺可桢肯定办不好浙大。事后才明白，竺可桢对原浙大师生乃是有所取舍。
对留守浙大的教师竺可桢辞退了热衷于政治斗争者，而有学术者竺可桢则一一登门拜访，予以留任，郑晓沧仍任教务长、原浙大化工系教授李寿恒延聘为化工系主任兼工学院院长。
竺可桢还决定把浙大离去的师生请回来。首先，礼请回了浙大的老校长邵裴之。
接着，竺可桢把离去的物理系教师连同技工、管理人员都一一重新招聘回来。离开浙江大学去天津南开大学任教的张绍忠同朱福炘、到上海任暨南大学数学系主任并兼交通大学物理系教授的束星北重新返回浙大执教，到山东大学任教的何增禄也返回浙大，同时，何增禄还把同在山东大学任教的王淦昌教授一同邀请到浙江大学任教，浙江大学物理系又恢复了蓬勃景象。
而对东南大学的同事竺可桢也并非一味偏袒。农学院院长吴福桢为扩大农学院其他系，决定停办森林学系，此举让森林学系师生大为不满，其他系师生也为森林学系抱不平，遂改由竺可桢素昧平生的卢守耕任农学院院长，后离开浙江大学的原农学院教授蔡邦华回到杭州任浙江省昆虫局局长，又被竺可桢邀请回浙大任农学院院长。
竺可桢还成功邀请到国学大师马一浮。1911年蔡元培任孙中山临时政府教育总长，请马一浮担任秘书长。结果做了一周多马一浮便宣告：“我不会做官，只会读书，还是回西湖。”此后蔡元培任北京大学校长，请他担任文科学长，也被婉辞。鉴于前例，竺可桢到了马宅两次也不敢贸然开口。1937年抗战爆发，浙大迁至江西泰和，竺可桢以由浙大出面为马先生运藏书为契机登门礼聘，马一浮被竺可桢尊师重教精神感动，才以大师名义在浙大讲学，并在抗日战争中跟随浙大一块西迁。马一浮在浙大讲学的第一天就开宗明义告诉研究国学的学生研究国学目的“在使诸生于吾国固有之学术得一明了之认识……对国家社会乃可担当大事。”后来又在《赠浙江大学毕业诸生序》中一再希望学生毕业后“行其所学，对于国家社会能尽其在己之责任”。
在学生的素质培养上，竺可桢则主张通才教育与技术教育并重。首先，他认为大学教育的目标，不仅在于造就多少专家，学者，而在于养成一批公忠坚毅，能当大任、转移国运的人才。他反复告诫一年级新生：“诸君到大学里来，万勿存心只要懂了一点专门技术，以为日后谋生的地步，就算满足，而是要为拯救中华做社会的砥柱。”其次，他认为大学生的知识面宜宽不宜窄，所以他主张学生跨院系攻读选课，他认为，若侧重应用的科学，而置纯粹科学、人文科学于不顾，这是谋食而不谋道的办法。因此对一年级学生，加强数、理、化、中文和外文课程，同时又将中国通史等社会科学课程也列为必修课。为了达到打好基础的目的，竺可桢动员了苏步青、王淦昌、谭其骧等许多知名教授为一年级学生讲授基础课，在减少各系专业必修课的同时，鼓励学生按各人所长选修其他课程，有的系还规定学生要选定辅系。例如物理系学生有的以生物系为辅系，机械系学生有选农学的，等等。其目的是扩大学生的知识领域，使学生毕业后能应付多方面工作的需要，适应科学技术高度分化和高度综合的发展趋势。
1936年秋，学校步入正轨。在掌校之后的第一批新生入学典礼上，竺可桢讲演了在浙大知名的两个问题，“诸位在校，有两个问题应该自己问问，第一，到浙大来做什么？第二，将来毕业后要做什么样的人？”
1937年7月7日，日本侵略军发动了卢沟桥事变。战火迅即扩散到全国。杭州频遭空袭，为安定科研学习环境，竺可桢不得不着手考虑浙大西迁的事务。1937年11月，浙大西迁浙江建德，这是浙大西迁历程的第一站，自此，浙大离开杭州长达八年。
在西迁途中，竺可桢开始探讨浙大精神的确立。
早在1936年9月18日的演讲中，竺可桢便十分赞赏浙大所特有的自求是书院以来一脉相承的朴实严谨的传统学风，并把它概括为“诚”“勤”两个字，称浙大“学生不浮夸，做事很勤恳，在社会上声誉亦很好。
1938年11月1日，浙大西迁广西宜山时，竺可桢又作《王阳明先生与大学生的典范》讲演。决定通过校务会提出以“求是”作为浙大校训。这是溯源得之，浙大的前身叫“求是书院”，取自王阳明的“君子之学，唯求其是”，因此，“求是”校训的第一层涵义就是继承和发扬自己学校的优良传统和作风。另一方面“求是”的英文是FaithofTruth，和哈佛大学的校训（拉丁文Veritas）“不约而同”，要洞察中国的现状，发扬“求是”的精神，才能拯救和发展国家。竺可桢尖锐地批评一般知识分子往往只顾利害，不顾是非，这完全与阳明先生的“致知”和本校校训“求是”的精神相背谬的。
