他对于文艺诸科极其注重，对教授各科的人极为尊敬，给予他们很高的荣誉。他从比萨的副主祭彼得（彼得当时以学识驰名于意大利。774年，查理远征意大利，将彼得及其他有学识的意大利教士携回，替他管理教会学校）（他是一位老人）那里学习文法科目；其余的科目队由阿尔比努斯，即阿尔昆（阿尔昆是不列颠的着名学者，于782年应聘来到查理宫廷，对于帝国的教育事业多所企画。艾因哈德同他相友善）讲授，阿尔昆也是一位副主祭，他来自不列颠，属撒克逊族，是当时最有学问的人。查理花费很多的时间和精力从阿尔昆那里学习修辞学、辩论术，特别是天文学。他也学习计算术，并且极其勤勉地细心观察星辰的运转。他还努力学习书写，为了这个目的，他常常把用来写字的薄板和纸张带在身边，放在卧榻的枕头下面，以便在空闲的时刻使自己习惯于写字。但是他对这项陌生的工作开始得太晚了，因之几乎没有什么进展。（原文意思含混，究竟查理能否书写，后来成为悬案。）
从幼小时候起，他就在宗教生活里长大，他对基督教极为热诚和虔信。因此他在亚琛兴建了雄伟的、最美丽的教堂，饰以金银，配以烛台，正门旁门都用坚固的黄铜制就。由于他不能从别的地方找到供修建教堂之用的大理石柱，他让人从罗马和拉文纳运来。（ 这个长方形大教堂是按照耶路撒冷圣墓的形式建造的，由于它是许多世纪以来在那些地区建立的第一个具有一定规模的教堂，所以它在法兰克人和高卢人中间引起异乎寻常的兴趣。在许多特点上，它特别与拉文那美丽的圣维特勒教堂（据说也是受圣墓教堂的影响的）相似。后者在提奥多里克时代便开始兴建，直到查士丁尼统治时代才完成。大概查理的建筑师们把圣维特勒教堂作为一个样本：我们知道查理大帝曾下令把拉文那的挨着提奥多里克像的大理石柱运走，去装饰亚琛的教堂。
在查理陵墓上面，在中央圆顶之下（在数世纪之后这里增添了我们现在看到的哥特式歌唱室），原挂着一个巨大的枝形灯架，乃是红胡子腓特烈的赠礼。）只要他健康情况许可，在清晨、傍晚、夜间和献祭的时候，他到教堂去一直是很勤的。他怀着最大的关切使教会的一切仪式都以最庄严的方式来完成，他经常警告教堂的看守人，不得允许任何不适宜或不洁净的东西进人教堂或留在教堂之内。他准备了这样多的金银器皿和这样大量的教士法衣，以致在举行宗教仪式的时候，就连属于教阶最低层的司阁也不用穿着他们平日的服装来执行职务了。他细心地改正朗读和歌唱的方式；因为他对二者都受过严格的指导，虽然他自己从来不公开朗诵，而且除了与其余的会众低声合唱之外，也从来不唱歌。
他极热心于救苦济贫，发放希腊人称之为布施的救济金或救济物。因为他不仅在本乡本上加以关注，而且常常越海向叙利亚、埃及、阿非利加——耶路撒冷、亚历山大和迎太基——运送财物，怜恤任何贫困的基督徒，只要他们在当地的悲惨状况传到他的耳边。主要是由于这个缘故，他才与海外的国王建立友谊，希望借此为生活在他们统治下的基督徒赢得一些帮助和救济。
他爱罗马的圣使徒彼得的教堂超过一切神圣和可敬的地方，他向这所教堂的库茨输送了大量的金银、宝石等财物。他送给教皇无数礼物。他在整个统治期间，竭尽全力（的确再也没有一个目标比这件事使他更为在意）使罗马城恢复旧日的威信，他不仅保卫圣彼得教堂，而且还自己出资装饰它，使它比一切其他教堂更为堂皇富丽。虽然他这样重视罗马，但是在他统治的四十七年间，他只有四次到罗马去履行誓言和奉献祷词。
但是他最后一次到罗马去的目的却不仅限于此；因为罗马人残酷地迫害了利奥教皇，（公元799年，罗马贵族起事，驱逐教皇利奥三世）把他的眼睛挖出，把他的舌头割掉，逼得他向国王寻求保护。因此国王去到罗马，以便使惨遭破坏的教会秩序得到恢复。他整个冬天都住在那里。
就在那个时候，他接受了皇帝和奥古斯都的称号（公元800年12月25日，利奥三世在罗马圣彼得教堂为查理加冕）。他最初非常不喜欢这种称号，他肯定地说，假如他当初能够预见到教皇的意图，他那天是不会进教堂的，尽管那天是教堂的重要节日。但是在他接受了尊号以后，却能平心静气地容忍着由此引起的敌视和罗马皇帝的愤怒。他以他的豁达大度克服了他们的敌意，（指东罗马皇帝）论起胸襟开廓来，他无疑地是远远超过他们的，他常常派使臣到他们那里去，称他们为他的弟兄。
在接受皇帝称号以后，他注意到他的臣民的法律体系存在着很多缺点，因为法兰克人有两套法律体系，（萨利克法兰克人（即所谓海滨法兰克人）和里鲁阿尔法兰克人（河畔法兰克人）各有自己的习惯法，本文指此而言）在许多方面，二者差别甚多，因此他决定增补所缺少的部分，调和二者的歧异，并订正内容或文字方面的错误。他的全部计划远未完成，他只是增添了一些律令，并补足一些不完备之处。但是他发布命令：凡属他领域之内的一切部族的法律和规章之尚未成文者，应当收集起来，并且写成文字。
他还写下了那些歌颂国主们的事迹和他们的征战的古代粗鄙的歌谣，并把它们铭记于心。（古日耳曼歌谣，当时已汇集成编，后因虔诚者路易摒弃，遂散佚）他还着手编写本族语言的文法。
在他生命的末期，当他已经感到老病侵寻的时侯，他把自己的当阿奎丹国王的儿子路易，即希尔迪加尔德所生而仅存的儿子召来，然后庄严地召集全国的法兰克贵族，取得大家同意，让路易与他共同治理国家，并且继承皇帝称号（813年）。然后他把皇冠加在他的头上，并让大家称他为皇帝和奥古斯都，向他朝贺。他的这个决定为所有在场的人极其兴高采烈地所拥护，因为在他们看来，这是关乎国家昌盛的一种神意的感召。由于这项措施，他在国内的尊严更形提高了，在国外的声名更令人畏惧了。
以后他把儿子遣回阿奎丹。他自己虽然已经年迈体弱，由于积习，却仍到距亚琛宫殿不远的地方打猎。他打猎直到秋尽，大约在11月初才回到亚琛。在亚琛过冬的时候，他为严重的热病所侵袭，卧倒病榻。后来，按照他的习惯，他决定实行禁食，希冀通过这种自我锻练，或者可以痊愈，或者可以减轻病势。但是由于肋部发生了希腊人称之为助膜炎的病症，使得病情复杂化了。由于他继续坚持禁食，只有很少几次喝点东西来维持他的体力，在卧病七天以后，他接受了圣餐，在2月朔日前五天天亮后的第三时死去。享年七十二岁，在位四十七年。
他的遗体被洗拭干净，并按照通常的礼节加以处理之后，在全体人民的万分悲憾之中，被送到教堂去安葬。起初大家有些犹豫，不知道他应当安葬在哪里，因为他在生前没有给予指示。但是最后大家一致认为，葬在什么地方也比不上把他葬在本城的大教堂里更为光荣了。这座教堂是他为了对我们的救世主耶稣基督表示敬爱，为了对主的圣洁的永世处女圣母表示尊崇，自己出资兴建起来的。就在去世的当天，他安葬在这里。坟上树立了一座镀金的拱门，上面有他的雕像和铭文。铭文如下：
“在这座坟墓之下，安息着伟大的信奉正统宗教的皇帝查理，他崇高地扩大了法兰克人的国家，隆盛地统治了四十七年。他逝世时年逾七十，时值主历第八百十四年，即小纪（小纪是中世纪常用的一种纪年单位（周期为十五年），更多地用于宗教事务方面。计算方法以公元312年9月为开始，每十五年作为一个小纪，除余之数即是现行小纪之某年。以故文中之814年即第三十四小纪之第七年）之第七年，2月朔日的前五天。”（公元814年1月28日）
许多怪异的现象预示着他的末日临近，他和别人都了解这种警告的意义。他在世的最后三年经常发生月蚀和日蚀，连续七天之内，太阳上出现了黑斑。他在皇宫和教堂之间所修建的庞大而坚固的走廊在基督升天节那天突然倒塌，甚至一直塌到房基。另外在美因茨附近横跨莱茵河的那座木桥，是他化了十年力量，以奇巧的技术修建成的，看来好象它会永久存在下去，但是它出人意外地着起火来，三个小时之内，烧得除了泡在水里面的那部分以外，连一片木板也没有剩下。
还有，当（810年）他最后一次在萨克森进行远征，迎击丹麦人的国王戈多夫里德（Godofrid）的时候，他正从帐篷里走出来，要在日出以前开始进军，他忽然见到一颗流星掠空而过，从右向左横扫晴空，光亮异常。大家正在诧异这个朕兆作何解释，他所乘的那匹马突然头朝下跌倒了，猛然把他摔在地上，连他的斗篷的系带都扯断了，他的剑带也从上面滑了下来。当他的侍卫们跑上来帮助他的时候，他们发现他已是盔零甲落、衣散襟开了。他临摔下来的时候手里还拿着的那支投枪，被扔出距他二十余步之远。
此外，亚琛的宫殿常常震动，他所住的那些房子的带条纹的天花板上经常格格作响。他后来在其中安葬的教堂为闪电击中，装饰在屋顶上端的金苹果中了霹雳，落在与教堂毗邻的主教的房子上。在这所教堂的内部，上下两层拱门之间，有一圈环形空壁，边缘镌有铭文，说明这座神圣的建筑物为谁所造，最后一行写着"查理君王"字样。在查理逝世那一年，死前的几个月，有些人看到"君王"这个字的字母已经被毁坏得十分模糊了。但是他对这些朕兆既不注意，又很轻视，好象它们跟与他有关的任何事情都毫无关系似的。
查理大帝曾经决定立下遗嘱，以便让诸妾所生的儿女继承他的某些财产，但是他的计划着手过晚，未能实现。不过在他死前三年左右，他当着朋友们和大臣们的面，把财富、金钱、袍服和全部其他动产加以分配，他请求这些人在他死后出面承认和维持这种分法。他还在一个文件里说明他希望如何处理他所分配的财产。文件的原文和要点如下：
最光荣、最虔诚的君王查理大帝在我们的救世主耶稣基督降世以后的第八百十一年、他统治法兰克的第四十三年、他统治意大利的第三十六年、帝国成立后的第十一年、即小纪之第四年，以全能的上帝、圣父、圣子和圣灵的名义，订立分赠文书如次：为了明智的和宗教的理由，他把当日御库中所存贮的金银珠宝加以分配。他这样做的伟大目的是：首先，保证由他用自己的财富来恰当而适宜地散发那种基督徒们虔诚地用自己的财产所发放的布施。
同时，他的继承人可以清楚地、无任何怀疑之可能地了解什么东西应当属于他们，因此他们可以毫无争执、毫无分歧地按照适当的比例剖分他的财产。因此，基于这种意图和目的，他首先把他的全部财产和动产分为三部分，其中无论是金银、珠宝或御用衣物，都可以在上文所指明的那天在他的御库里见到。然后，他又作了一次划分，把三份中的两份又分为二十一份，而保留第三份不动。
该两份将以下列的方式分为二十一份。如所周知，他的领域之内有二十一个由大主教管辖的城市。为了发放布施，他的继承人和朋友要把二十一份财产分别交给每个大主教的城市，由在他死时正管理各该教区的大主教代表他的教会接受应得部分，并在他的副主教中间进行分配，三分之一归本教堂，三分之二分给众副主教。
每份财产都是从三份中的前两份分出来的，根据大主教教区的数目，共有二十一份，已如前述。这些财产是彼此分开的，每份都各自存放在、自己的储藏处，附有其所将归属的城市的名称。布施或赠礼所将归属的大主教教区的名字是：罗马、拉文纳、米兰、弗雷儒斯、格拉多、科隆。美因茨、于法富姆（又称萨尔茨堡）、特里夫斯、桑、贝桑松、里昂、鲁昂、兰斯、阿尔、维恩、达兰塔西亚、昂布伦、波尔多、都尔、布尔日。
尚未被分赠的那一部分将按下列办法处理。前两部分既已按照上述方式加以分赠，并已封好另置，此不曾为原主以任何契约或许诺方式转让出去的第三部分则将留供日常之需。只要原主在世并认为这种用法必要时，这份财产就如此使用。但在原主死后，或是他自愿地摒弃世俗事务以后，该部分将分为四小份。一小份将并入上述的二十一份之内；第二小份将由他的子女以及孙子孙女享有，并在他们之间加以公平合理的剖分；第三小份将专用于济贫事业，就象基督徒们惯常所做的那样；第四小份也将同样地作为布施散发，用来维持在宫廷中服役的男女仆役们的生活。
总财产的第三部分同其他部分一样，包括金子和银子。他还打算在这部分里再增加进去铜制、铁制或其他金属制成的各种器皿和用具，还有武器、衣服和所有供各种用途的、值钱的或不值钱的一切可搬动的器物，例如窗帘、床罩、挂毯、毛呢、皮革、马具和当日在他的储藏室里或贮衣室里所能找到的任何其他东西；这样，该部分的各小份就可以更加丰富，在发放布施的时候也可以周济更多的人。
他希望礼拜堂——即指做礼拜时所用的物品，包括他本人赐与的和收集的，以及从他父亲那里继承来的在内——保持完整，不遭受任何瓜分。但是如果从中发现任何确非他所捐赠给该礼拜堂的器物、书籍或其他饰物，则任何有所需要的人都可以用合理估计的价格购买并享有它们。他同样地决定：他大量收藏在他的图书馆里的那些书籍，应当以合理的价格卖给需要的人，得钱送绘穷人。在他的财富中，有特别重大的银子三块、金子一块。
关于这些金银，他作了下面的决定。其中。的一块是正方形的，上面有君土坦丁堡城的地图，这块要与那些另放在一处的、准备送给圣彼得大教堂的其他礼物一同送到罗马去。第二块是圆形的，上面镌有罗马城的图画，这块要送给拉文纳主教管区。第三块无论在制作的精美上，或者是在重量上，都远远地超过其他几块，它由三个圆的形体组成，上有一幅画得精巧细致的世界地图，这块要增添到第三部分财产之内，用来分给他的继承者和发放布施。
这种处理和安排是他当着当时在场的主教、修道院院长和伯爵们之面作出并确定的，他的儿子路易由于天意攸归而继位，披阅了上述文件，并且在查理死后立即以最大的热诚把这些安排付诸实施。
